青年时代任金开州同知。金宣宗迁都后,完颜复兴留守中都,辟为左右司员外郎。耶律楚材蒙古军破中都后,成吉思汗于漠北召见,甚为赞赏,称为「吾图撒合理」(长髯人)。次年即随军西征。后在窝阔台汗时期长参与议论军国大事,为窝阔台定君臣礼仪,立课税制度,使蒙古国粗有仪制和法制、国用充足。废屠城旧制,保全攻占诸地人民。设编修所、经籍所、印儒家经典,开科取士,渐兴文教,召用儒者。官至中书令。窝阔台卒后,乃马真皇后当政,朝政多乱,耶律楚材力争不得,悲愤以终。卒赠广宁王,谥文正。
耶律楚材少年时受金代文化影响至深,在赵孟頫扭转金及南宋末午书法流风之前,耶律楚材他的书法具有一定的代表性。《元史》本传称其:“善书,晚年所作字画尤劲健,如铸铁所成,刚毅之气,至老不衰。”他的书法继承了唐宋颜真卿,黄庭坚书风,雄放刚健、硬拙挺拔,以端严刚劲著称,有“河朔伟气”,与后来赵孟頫提倡的晋人韵味迥异。明人宋濂说:“耶律文正晚年所作字画尤劲健,如铸铁所成,刚毅之气,至老不衰。”